厦门大学陈嘉嘉,拉夫堡大学林文峰Angew:太阳能驱动氧化还原催化直接醇燃料电池。论文信息

研究背景
直接醇燃料电池以甲醇、乙醇等液体为燃料,具有能量密度高、储运方便和运行安全等优势,在移动电源与分布式能源领域具有重要应用前景。然而,传统体系的阳极醇氧化反应和阴极氧还原反应动力学缓慢,通常依赖高载量铂基催化剂;醇跨膜还会在阴极引发混合电位和催化剂中毒,导致性能与寿命下降。现有研究多聚焦于固体催化剂改性,却难以同时解决贵金属成本、三相界面传质、醇跨膜和催化剂失活等问题。因此,从反应机制层面重构醇氧化与氧还原路径,是推动直接醇燃料电池实际应用的关键。
文章概述
近日,厦门大学陈嘉嘉教授与拉夫堡大学林文峰教授团队合作,在Angewandte Chemie International Edition发表题为Solar-Driven Redox-Catalyzed Direct Alcohol Fuel Cells的研究论文。团队提出太阳能驱动氧化还原催化直接醇燃料电池(SR-DAFC),利用2,7-AQDS和4-OH-TEMPO/HNO3分别作为阳极和阴极氧化还原介体,将传统固/液/气多相电催化路径转化为均相光化学反应、化学反应与电化学再生耦合的反应网络。该体系无需铂族金属催化剂,以低成本碳毡作为电极即可实现高效发电;以异丙醇为燃料时峰值功率密度达到319.2 mW cm-2,约为传统直接醇燃料电池的3倍,并可直接利用甲醇、乙醇、甘油及高浓度混合醇。
图文导读
团队采用4-OH-TEMPO/HNO3作为阴极氧化还原催化体系。原位拉曼光谱显示,4-OH-TEMPO在硝酸中可快速生成氧铵盐态4-OH-TEMPO+,同时避免形成电化学不可逆的羟胺物种。阴极过程由此被拆分为两个连续界面步骤:NO在气—液界面与氧气反应,4-OH-TEMPO+则在电极—电解液界面接受电子。该策略将氧气活化与电荷转移从传统固/液/气三相边界中分。

